电化学二氧化碳还原(CO₂R)作为一种将CO₂转化为有价值碳基化学品的方法，近年来受到广泛关注。然而，铜催化剂上C₂₊产品的选择性较低，乙烯的产量通常高于乙醇，限制了其应用。本研究通过数值模拟和实验验证的研究方法，发现GDE催化剂层中局部CO₂浓度沿厚度方向存在空间变化，影响产物选择性。通过调整催化剂负载量和CO₂浓度，实现局部CO₂浓度的精确控制，显著提高了乙醇选择性，并揭示了CO₂浓度依赖的乙烯和乙醇动力学机理。

       郭烈锦院士团队基于商用纯铜催化剂研究了电极工程对产物选择性的影响。研究发现，CO₂R产物选择性沿气体扩散电极（GDE）催化剂层厚度方向存在空间变化。通过计算模拟，证实了在催化位点的局部区域维持适中的低CO₂浓度可以实现最佳的乙醇法拉第效率。进一步开发了一种使用商业铜纳米颗粒的优化电极，催化剂负载量为0.1mg cm⁻²。即使在低至30%的CO₂进料浓度下，也实现了工业规模的电流密度（−156 mA cm⁻²）下乙醇的法拉第效率约为65%，C₂₊产品的法拉第效率超过80%，以及乙醇的阴极能量效率超过37%。这项研究为通过调节局部CO₂浓度以实现单一高选择性C₂₊产品的最佳生产提供了简易且具有普适性的指导。该工作为未来可持续化学品合成的发展提供了重要思路。

图1 多物理场连续体模型的方法和工作流程

图2 多孔催化剂层中局部产物选择性和CO₂浓度随相对位置的变化关系

图3 多孔催化剂层中局部CO₂浓度对产物选择性的影响规律

图4 优化工况下电化学还原CO₂的性能

       近日，研究成果以《Scalable electrode engineering techniques for achieving selective ethanol production using commercial copper catalysts》为题，发表在《ACS能源快报》（ACS Energy Letters）。西安交通大学绿色氢电全国重点实验室为第一单位和唯一通讯单位，郭烈锦院士和刘亚副研究员为通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金“能源有序转化”基础科学中心（52488201）支持。

       原文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.4c02916