利用太阳能直接分解水制氢是最具吸引力的可再生能源制氢途径之一。在过去数十年内,光催化剂得到了很大的发展。但是,随着催化活性的提高,催化反应的产物气泡在催化剂表面的粘附造成的效率下降逐渐凸显,甚至可能制约光电催化系统效率的进一步提升。近年的光催化剂研究工作发现,一维阵列纳米结构光电极在光电催化分解水反应中展现出优异的性能。这种优异的光催化性能被认为是源于一维纳米结构中光生载流子的定向传输特性。但这种结构降低气泡粘附的作用却一直未被重视。
我实验室博士生陈娟雯在郭烈锦院士的指导下,从相界面润湿动力学角度对一维纳米阵列结构光电极表面的气泡粘附特性进行理论及实验研究,揭示了一维纳米阵列结构降低气泡粘附损害作用的微液层机理。该研究提出并证实了一维纳米阵列结构能通过毛细作用力吸入反应溶液,在气泡覆盖的光催化剂表面形成连续的具有反应活性的液膜,维持粘附气泡底部的催化反应活性,从而减小气泡粘附降低光催化效率的影响。研究进一步建立了耦合光电反应速率和相界面润湿动力学的微液膜模型,从气泡动力学的角度提出了进一步优化一维纳米阵列结构的理论。
该项工作得到了国家自然科学基金科学中心项目(No.51888103)的经费支持,并以“Nanoscale capillarity for mitigating gas bubble adhesion on arrayed photoelectrode during photoelectrochemical water splitting.”为题发表于Appl. Phys. Lett. 被作为精选论文(Featured Article)在期刊网站进行特别报道。我实验室均为该论文第一作者单位和通讯作者单位。
图 微液层机理:H2O/OH-液相由一维纳米阵列的毛细作用力泵吸入气泡底部,形成具有反应活性的液膜;液膜作为液相反应物维持气泡底部的催化反应,产生的气体分子直接进入粘附的气泡内,从而维持气泡底部的光电催化反应
图 气泡底部润湿液膜发展模型示意图