近年来，太阳能光催化水分解制氢成为重要的科学研究问题之一。然而，目前仍然缺乏高效、低成本和大规模的应用。光催化水分解涉及光吸收、电荷的激发和迁移、传质和化学反应等多个过程，因此在该项技术极其复杂并且具有挑战性。实验室主任郭烈锦院士在《Energy》发表综述，总结了太阳能光催化水分解制氢中的两种流动，即能量流和质量流。

       能量流是指太阳能在浓缩器、反应器、反应溶液和光催化剂中传输和转化，质量流是指反应物和产物在气 - 液 - 固多相环境中转移。首次清晰地描述了多尺度下光催化水分解的能量流和质量流，指出光催化水分解的低效归因于能量流和质量流，以及两种流动耦合的不匹配性。从这个角度来看，除了在材料方面进行优化之外，光收集、界面反应和传质在科学研究和工程应用中同样至关重要。

光催化分解水关键性技术的研究进展

       在清洁高效、低成本和大规模储存太阳能方面，光催化水分解制氢成为一种极具吸引力的方式。自Fujishima和Honda首次报道TiO2光电极以来，科研工作者已经开展了大量的关于水分解制氢的研究。 1980年，Bard提出了使用粉末光催化剂设计光催化反应系统的重要因素。在21世纪初，研究人员致力于可见光驱动的制氢过程。2001年，Asahi等人报道了使用氮掺杂的氧化钛和可见光响应的光催化反应。Zou等报道了一系列In1-xNixTaO4光催化剂，在可见光照射下将水直接分解成氢和氧。而后，研究人员不断努力通过寻找和设计各种材料作为光催化剂，如金属氧化物，金属硫化物，金属（氧）氮化物，不含金属的聚合物材料或其复合物。目前，郭烈锦院士团队已经在电子供体的帮助下实现了近100％的光催化制氢的表观量子效率（AQE）。Kang等报道了新型CDots-C3N4光催化剂，其太阳能 - 氢（STH）效率为2.0％，稳定性好，可持续200天。根据美国能源部（DOE）的估计，10％的STH转换效率可以确保光催化水分解的工业化，以完成化石燃料产生的氢气。尽管在过去的几十年中光催化效率得到了显着提高，但目前的效率，稳定性和成本已不能满足工业化标准，并且很少有人致力于设计完全大规模和可操作的系统。

光催化分解水基本原理

光催化分解水过程中能量流（红色）和质量流（蓝色、紫色）

光催化分解水全过程的能量损失

       由于光催化水分解中的多个过程具有不同的时空尺度，其涉及从纳米到米的空间尺度以及从飞秒到秒的时间尺度，所需系统需要良好耦合和匹配的部件以实现较高效率。动力学分析对于揭示反应过程，获得每个步骤的反应速率以及估计光催化水分解的难点十分重要。使用光谱工具是一种检测动力学过程的关键性实验方法。常用的计算方法是将Marcus电子转移理论和反应动力学模型结合。然而，目前的大多数工作都聚焦于活性光催化剂的设计，仍然缺乏对于大规模和可操作系统中的能量损失的理解。文中回顾了整个过程光催化水分解，并聚焦于能量流和质量流的视角。太阳能制氢的低效归因于能量流和质量流中的难点，以及它们的非耦合性和不匹配性。文章总结了需要改进的关键步骤，为构建高效的水分解系统提供了清晰的思路和指导。

       原文连接址：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0360544219302397