近日，中国科学（Science Bulletin）编委会和编辑部基于文章的创新性、科学影响力、社会影响力等指标评选出“2017年度高影响力论文”6篇，其中我实验室副主任白博峰、沈少华教授团队2篇论文入选。
Chen Jie, Zhao Daming, Diao Zhidan, Wang Miao, Shen Shaohua*. Ferrites boosting photocatalytic hydrogen evolution over graphitic carbon nitride: a case study of (Co, Ni)Fe2O4 modification. Science Bulletin, 2016, 61(4): 292-301.
Sun Chengzhen, Wen Boyao, Bai Bofeng*. Recent advances in nanoporous graphene membrane for gas separation and water purification. Science Bulletin, 2015, 60(21): 1807-1823.
石墨烯是由碳原子以蜂窝状结构组成的单原子层二维晶体，是目前能用来作为分离膜的最薄材料，其渗透率是当前膜材料的理论最高值。完整的石墨烯对所有分子都具有不可渗透性，而具有亚纳米级孔隙的多孔石墨烯基于分子的筛选效应可作为一种高效的选择性分离膜。白博峰教授和孙成珍副教授以多孔石墨烯分离膜在气体分离领域的应用为背景开展了大量理论研究，主要集中在分子在石墨烯纳米孔中的渗透机理方面。研究成果在Langmuir、ACS Nano等期刊发表SCI论文12篇，其中2篇ESI高引论文，并受邀撰写英国皇家化学学会出版社英文书籍章节1篇。2014年发表在Langmuir的论文单篇引用次数突破100，已成为二维纳米孔中分子渗透机理研究方面的代表性论著。研究成果已产生了广泛国际影响力，相关文章被Nature、Chemical Society Reviews、Nano Letters等国际著名期刊论文引用400余次，得到了很多正面引用评价，其中提出的纳米孔中分子渗透通量计算公式已被多篇论文直接采用。
团队于2015年发表在Science Bulletin的综述性论文，“Recent advances in nanoporous graphene membrane for gas separation and water purification”，入选了该期刊2017年度“最具影响力文章”。该论文以气体分离和水净化为应用背景，回顾总结多孔石墨烯分离膜在实验和理论方面的最新研究进展，着重介绍气体和水分子在多孔石墨烯中的渗透机制和数理模型，以及多孔石墨烯分离膜的制备技术，包括石墨烯往多孔基底的转移和纳米孔的产生。通过前沿文献综述，有望使人们了解多孔石墨烯分离膜在发展过程中所遇到的瓶颈问题，从而吸引更多的学者开展相关研究。
图1 多孔石墨烯分离膜的原理图
铁酸盐(Co, Ni)Fe2O4负载提高g-C3N4光催化产氢性能
高效低成本大规模太阳能光催化分解水制氢是全球能源材料研究领域的热点方向之一，其关键是寻找能够低成本大规模制备、具有合适能带结构的高活性光催化剂材料与高效产氢产氧助催化剂，以构建高效的光催化反应体系。非金属聚合物半导体石墨型氮化碳（g-C3N4）具有很好的光化学稳定性、合适的带隙和带边位置，同时，g-C3N4的制备方法简便、环境友好无重金属污染，前驱体来源丰富便宜，满足实际低成本大规模应用的先决条件。然而，g-C3N4内部光生载流子（电子空穴）极易复合，导致其光催化产氢效率一直处于较低水平，限制了其实际应用。
针对这一科学问题，实验室沈少华团队提出从光催化制氢过程的光生载流子分离和表面催化反应等方面入手，克服g-C3N4光催化制氢过程中光生载流子从光活性中心到反应表面的传递限制。通过在g-C3N4上负载铁酸盐，构建II型异质结促进载流子分离，同时铁酸盐可高效催化氧化半反应，从而有效地分离了g-C3N4中的光生载流子，极大提高了催化剂的光催化制氢效率。研究发现，由于铁酸钴具有更好的载流子分离和催化氧化性能（如图2所示），其负载的g-C3N4表现出比铁酸镍负载的更好的光催化制氢性能。进而通过铁酸钴和铂的共负载，使得g-C3N4光催化制氢量子效率在420 nm处达到3.35%。这一研究结果表明，通过构建异质结同时提高载流子分离和表面催化反应能够有效地提高光催化制氢效率，这不仅对基于g-C3N4设计构建异质结的研究有一定的指导意义，更对解决其他能源材料中的载流子复合问题有一定的参考价值。
相关研究成果“Ferrites boosting photocatalytic hydrogen evolution over graphitic carbon nitride: a case study of (Co, Ni)Fe2O4 modification”，发表在Science Bulletin上(Sci. Bull., 2016, 61: 292)，2016年第4期。入选了该期刊2017年度“最具影响力文章”。
图2 (a) NiFe2O4负载和 (b) CoFe2O4负载g-C3N4的光催化产氢机理对比。其中虚线表示NiFe2O4负载相比CoFe2O4负载具有较弱的表面氧化反应动力学。
