半导体催化太阳能产氢领域的核心问题在于如何促进电荷分离和表面氧化还原反应。要实现这一目的,就必须在高效光子吸收材料和共催化剂之间构建有效界面。
有鉴于此,郭烈锦教授团队青年教师刘茂昌博士等通过对孪晶纳米光催化剂Cd0.5Zn0.5S (CZS)和NiSx共催化剂的界面控制,实现了高效产氢。研究发现,利用Na2S/Na2SO3作为空穴清除剂进行光解水产氢时,在425 nm条件下量子效率可达到接近100%。结果表明,NiSx共催化剂并不是锚定于CZS纳米孪晶表面,而是以纳米团簇自由地存在于溶液中。并且,溶液中的NiSx团簇和CZS纳米孪晶之间通过碰撞来实现电荷转移。这种碰撞形式有利于电荷分离,并抑制可逆反应,从而提高了水还原速率。
图1. 产氢可能的机理
图2. 基于CZS的光催化剂光催化性能
图3. CZS薄膜的光催化性能
该项研究工作得到了国家自然科学基金,西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室自主立项等经费支持,相关研究论文发表在国际顶尖期刊Nature子刊《Nature Energy》:Maochang Liu, Liejin Guo et al. Photocatalytic hydrogen production using twinned nanocrystals and an unanchored NiSx co-catalyst. Nature Energy 2016,16151. 我实验室均为该论文第一作者单位和通讯作者单位。
文章链接: http://www.nature.com/articles/nenergy2016151